激光驱动相干声子，加速极化子传输

文章编号：736 / 更新时间：2024-03-20 14:30:24 / 浏览：次

激光驱动相干声子，加速极化子传输

极化子是由虚声子云修饰的电子（或空穴）组成的，广泛存在于金属氧化物、二维材料等体系中，并在多种新奇的物理现象，如高温超导、铁电、光催化中起到关键作用。由于的强局域化，极化子往往具有超低的迁移率、损害的使用性能。当前，利用超快光学手段探测和调控量子材料的物性已成为一大研究热点。然而，非平衡态下极化子的传输机制仍不明晰，有效的调控手段也尚未提出。

图1．调控极化子传输的示意图和可能的应用途径。

最近，中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组博士生王慧敏、刘新豹（已毕业）等在张萃副研究员和关梦雪副教授（现就职于北京理工大学）、孟胜研究员的指导下，利用组内自主开发的非绝热含时密度泛函分子动力学方法和软件（TDAP），首次发现激光驱动的相干声子能有效加速极化子的传输。通过调节激光参数，理论预测在过氧化二锂（Li2O2）中，载流子的迁移率可提升达八个数量级。这为设计具有高通断比、超快响应速度的新一代光电器件拓宽了思路（图1）。

图2．相干声子激发对极化子传输的影响。（A）平衡态下极化子传输的势能面。（B－C）不同声子幅度下，激发TO1＠Γ和TO1＠M模式对势能面的影响。（D）传输能垒对声子振幅的依赖关系。

第一性原理非平衡动力学模拟表明，在过氧化二锂（Li2O2）中，基于位移激发机制，激光可诱导准动量位于中心的横向光学模式（TO1＠Γ模式），从而驱动极化子在百飞秒内发生转移。通过势能面的分析，他们发现通过选择性激发特定的模式，即本征矢与极化子的晶格畸变的模式相重叠的振动，能有效地降低极化子传输的能垒。能垒降低的幅度与声子振幅（图2）。

图3．极化子传输过程中的非绝热效应。沿非绝热（A）和绝热（B）的分子动力学轨迹演化的氧－氧二聚体的键长随时间的变化。（C－D）沿相应轨迹，含时演化的势能面。

更重要的是，极化子体系显著的非绝热效应增强了声子的非谐性，使得特征模式（TO1模式）能够在百飞秒内从布里渊区中心散射到边界，驱动极化子的晶格畸变在不同原胞之间迁移（图2、图3）。基于非平衡态下极化子传输的微观机制，他们提出了通过调节相干声子振幅，利用激光控载流子迁移率的通用方案。

相关成果以“Giantaccelerationofpolarontransportbyultrafastlaser－inducedcoherentphonons”为题发表在ScienceAdvances9，eadg3833（2023）。该研究得到了国家重点研究与发展计划、国家自然科学基金委项目、中国科学院的资助。

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